Antes de encabezar la banda de rock Shinedown, Smith tenía una banda de secundaria llamada Blind Thought y más tarde fue el cantante principal de una banda llamada Dreve, que Atlantic Records había firmado. Atlantic Records obligó a Brent a encontrar otra banda o perder su contrato discográfico. Armó Shinedown poco después. Luego se fue a Los Ángeles, California para grabar con el conocido productor Desmond Child. Poco después de regresar a Knoxville, Tennessee, Atlantic abandonó la banda, pero retuvo a Smith. Pronto recibió un contrato de desarrollo de Atlantic Records. Smith se mudó a Jacksonville, Florida y comenzó a trabajar en el proyecto en 2001.
El primer miembro que reclutó fue el bajista Brad Stewart, a través del productor musical local de Jacksonville Pete Thornton. Smith y Stewart comenzaron a grabar demos juntos en un pequeño estudio local, cuyo propietario recomendó que se reunieran con su prometido, el guitarrista Jasin Todd, a quien Smith trajo como tercer miembro. La alineación original fue completada por el baterista Barry Kerch, que fue el séptimo baterista que la banda había audicionado para el lugar. Los cuatro trabajaron juntos en la creación de demos, y enviaron su material de trabajo en progreso a Atlantic, quien aprobó el material y dio luz verde a un álbum de larga duración. El álbum debut de la banda, Leave a Whisper, fue lanzado el 27 de mayo de 2003. El álbum fue certificado platino por la RIAA en los Estados Unidos, indicando ventas de más de un millón. Shinedown ha lanzado cinco álbumes de estudio más: Us and Them (2005), The Sound of Madness (2008), Amaryllis (2012), Threat to Survival (2015) y Attention Attention (2018). En 2014, Smith y Zach Myers comenzaron un proyecto paralelo acústico llamado Smith & Myers.
A principios de 2016, la banda comenzó a grabar su sexto álbum, como revelaron en una entrevista con Wes Styles de la estación de radio 97.7 WQLZ. El álbum, Attention Attention, fue lanzado el 4 de mayo de 2018. El primer sencillo del álbum, titulado «Devil», fue lanzado el 7 de marzo de 2018.