Assistant coachEdit
Smart și-a început cariera de antrenor în 1999 ca asistent la Universitatea California din Pennsylvania, unde a obținut și o diplomă de master. Ulterior, a fost angajat ca Director de operațiuni de baschet la Universitatea din Dayton. A fost apoi asistent la Universitatea din Akron timp de trei ani, Clemson pentru doi și Florida pentru unul.
VCUEdit
VCU l-a angajat pe Smart să fie antrenor principal în primăvara anului 2009, după ce antrenorul anterior al programului, Anthony Grant, a plecat pentru a deveni antrenorul principal al echipei de baschet masculin Alabama Crimson Tide. Angajarea lui Smart l-a făcut al 10-lea cel mai tânăr antrenor principal din Divizia I. În primul său sezon, el i-a condus pe Rams la un sezon 27-10 și la un campionat CBI după ce VCU a măturat Saint Louis în campionatul cel mai bun din trei serii.al doilea sezon al lui Smart a început cu atacantul Larry Sanders declarând pentru Draftul NBA 2010 după sezonul său de juniori. Selecția lui Sanders de către Milwaukee Bucks cu a 15-a alegere a făcut din VCU prima școală din Commonwealth-ul Virginiei care a selectat un jucător în prima rundă a Draftului NBA în ani consecutivi, deoarece Utah Jazz selectase Garda Eric Maynor cu a 20-a alegere în Draftul NBA din 2009. Rams sub Smart a trecut cu 23-11 în sezonul 2010-2011. Smart i-a condus pe Rams la al doilea joc consecutiv de campionat Colonial Athletic Association, unde au pierdut în fața Old Dominion.în ciuda faptului că nu a asigurat oferta automată, VCU a câștigat o ofertă generală în regiunea de Sud-Vest a turneului NCAA din 2011. Rams au fost una dintre ultimele patru echipe invitate și au fost plasate în primele patru împotriva USC pentru un loc în clasamentul principal al turneului cu 64 de echipe. VCU l-a învins pe USC și apoi i-a supărat pe Georgetown Hoyas cu numărul 6 și pe Boilermakerii Purdue cu numărul 3 pentru a avansa la Sweet 16 în turneul NCAA pentru prima dată în istoria școlii. VCU a câștigat cu 72-71 împotriva Universitatea de Stat din Florida în prelungiri pentru a câștiga primul loc al școlii în Elite Eight și, ulterior, a supărat Universitatea din Kansas cu 71-61 pentru prima sa apariție în Final Four. Rams a pierdut în fața lui Butler cu 70-62 în jocul semifinalei.
pe 4 aprilie 2011, Smart a fost de acord cu o prelungire a contractului pe 8 ani cu VCU, mărindu-și salariul de bază de la 350.000 USD la 1,2 milioane USD pe an, înainte de orice bonusuri de performanță.
pe 19 ianuarie 2013, Smart a devenit al doilea cel mai tânăr antrenor activ care a câștigat 100 de jocuri, cu o victorie cu 90-63 asupra lui Duquesne.
TexasEdit
la 2 aprilie 2015, Smart a acceptat o ofertă de a deveni noul antrenor de baschet masculin la Texas. În primul său sezon la Texas, Longhorns a câștigat 20 de jocuri și a primit o ofertă generală la turneul NCAA, pe care Houston Chronicle l-a descris ca „depășind toate așteptările realiste.”În afara sezonului, Smart a primit o prelungire a contractului care l-ar menține la Texas până în sezonul 2022-23.
în mai 2017, Smart a primit un angajament de la Mohamed Bamba, al doilea jucător general clasat în clasa de recrutare din 2017, pentru a juca la Texas. Următoarea clasă de recrutare a fost clasată pe locul opt în țară după ce Smart a primit scrisori de angajament de la mai mulți recruți de liceu de rang înalt. Smart a condus Texas la un campionat NIT în 2019 după ce a pierdut în prima rundă a turneului NCAA sezonul precedent în fața Nevada.
prin șase sezoane de coaching Texas, Smart nu a fost încă să câștige un joc turneu NCAA cu Longhorns. Smart este considerat pe „scaunul fierbinte” din Texas, potrivit San Antonio Express-News, cu speculații publice despre cât de mult mai poate rămâne; începând cu 2021, mai are doar doi ani de contract, cu o clauză de cumpărare relativ scăzută.