Barzini conduce una dintre cele cinci familii din New York și este al doilea cel mai puternic don mafiot din țară după Vito Corleone. Interesele sale criminale sunt în narcotice, jocuri de noroc, și prostituție, și el este în căutarea de a extinde imperiul său la Las Vegas și Nevada.
Barzini apare pentru prima dată ca invitat la nunta lui Connie Corleone. Curând după aceea, Barzini aranjează ca lordul drogurilor Virgil „turcul” Sollozzo să-l întâlnească pe Don Vito cu o ofertă de a intra în comerțul cu narcotice, susținut în mod deschis de familia Tattaglia. În timpul întâlnirii, Sonny își exprimă interesul pentru afacere, deși Vito refuză oferta. Barzini încearcă să-l asasineze pe Vito în speranța că Sonny, ca succesor al tatălui său, va accepta afacerea. Când Sonny refuză să intre în comerțul cu heroină atâta timp cât tatăl său este în viață, Barzini conspiră în secret cu celelalte familii pentru a purta război împotriva Corleonilor, forțându-i să facă pace și să-și deschidă teritoriul traficului de droguri. În acest scop, se apropie de ginerele lui Corleone, Carlo Rizzi, cu un truc pentru a-l atrage pe Sonny într-un asasinat. După moartea lui Sonny, Don Corleone este de acord să acorde protecția sa politică întreprinderii și să onoreze acordul de pace. Se părea inițial că Philip Tattaglia conducea Alianța anti-Corleone. Cu toate acestea, la summit-ul de pace, Vito își dă seama că Barzini a fost creierul din spatele ei.
nemulțumit de supunerea Corleonilor, Barzini începe să se despartă de teritoriul lor din New York. La înmormântarea lui Don Corleone, Barzini se apropie de Corleone caporegime Salvatore Tessio pentru a organiza un alt summit de pace în care succesorul lui Corleone, Michael, va fi ambuscadat. Barzini nu știe, totuși, că a intrat într-o capcană. Înainte de a muri, bătrânul Corleone îl avertizase în mod explicit pe Michael că dușmanii săi vor încerca să-l omoare exact în acest mod, la o presupusă întâlnire de pace, cu oricine din propria sa familie s-a apropiat de el cu propunerea dezvăluită ca trădător. Michael plănuiește de ceva timp să-l elimine pe Barzini și pe ceilalți dons și i-a permis în mod deliberat lui Barzini să se mute în interesele Corleone pentru a-l liniști. La scurt timp după aceea, Barzini este asasinat împreună cu ceilalți conspiratori. Executorul Corleone Al Neri, deghizat în ofițer de poliție, îl așteaptă pe Barzini în fața Tribunalului Curții Supreme din New York din Foley Square, sub pretextul scrierii unui bilet de parcare pentru mașina lui Barzini. Când Barzini iese din clădire, Neri îl ucide pe Barzini cu două focuri în spate și corpul său se prăbușește pe treptele de marmură ale Tribunalului.