Assistente coachEdit
Smart começou sua carreira como treinador em 1999 como assistente na Universidade da Pensilvânia, onde ele também ganhou um mestrado. Depois, ele foi contratado como Diretor de operações de Basquete na Universidade de Dayton. Ele foi então assistente na Universidade de Akron por três anos, Clemson por dois, e Flórida por um.
VCUEdit
VCU contratou Smart para ser o treinador principal na primavera de 2009, após o treinador anterior do programa, Anthony Grant, deixar para se tornar o treinador principal da equipe de Basquete do Alabama Crimson Tide men. Smart’s hire fez dele o décimo treinador mais jovem da Divisão I. em sua primeira temporada, ele liderou os Rams para uma temporada de 27-10 e um Campeonato da CBI depois que VCU varreu Saint Louis na série best-of-three.a Segunda Temporada de Smart começou com Larry Sanders declarando para o Draft da NBA de 2010 após sua temporada Júnior. A seleção de Sanders pelo Milwaukee Bucks com a 15ª escolha fez da VCU a primeira escola da Virgínia a ter um jogador selecionado na primeira rodada do Draft da NBA em anos consecutivos, como o Utah Jazz havia selecionado o guarda Eric Maynor com a 20ª escolha no Draft da NBA de 2009. The Rams under Smart went 23-11 in the 2010-2011 season. Smart levou os Rams para o seu segundo jogo consecutivo do Campeonato Colonial Athletic Association, onde perderam para o Old Dominion.
apesar de não garantir a oferta automática, a VCU ganhou uma grande oferta para a região Sudoeste do torneio NCAA 2011. Os Rams foram um dos últimos quatro times convidados, e foram colocados nos primeiros quatro contra a USC para um lugar no principal grupo de 64 times do torneio. A VCU derrotou a USC e, em seguida, derrotou a Sexta semeada Georgetown Hoyas e a terceira semeada Purdue Boilermakers para avançar para o Sweet 16 no Torneio da NCAA pela primeira vez na história da escola. VCU venceu 72-71 contra a Universidade Estadual da Flórida em horas extras para ganhar o primeiro lugar da escola na elite Oito e, posteriormente, transtornou a Universidade de Kansas 71-61 para sua primeira aparição final quatro. Os Rams perderam para Butler 70-62 no jogo semifinal.em 4 de abril de 2011, Smart concordou com uma extensão de contrato de 8 anos com a VCU, aumentando seu salário base de US $ 350 mil para US $1,2 milhões por ano, antes de qualquer bônus de desempenho.em 19 de janeiro de 2013, Smart se tornou o segundo treinador ativo mais jovem a ganhar 100 jogos, com uma vitória de 90-63 sobre Duquesne.
TexasEdit
em 2 de abril de 2015, Smart aceitou uma oferta para se tornar o novo treinador de basquete masculino no Texas. Em sua primeira temporada no Texas, os Longhorns ganharam 20 jogos e receberam uma grande oferta para o torneio NCAA, que o Houston Chronicle descreveu como tendo “superado todas as expectativas realistas”.”Que fora de temporada, Smart recebeu uma extensão de contrato que iria mantê-lo no Texas até a temporada 2022-23.em maio de 2017, Smart recebeu um compromisso de Mohamed Bamba, o segundo melhor jogador da classe de recrutamento de 2017, para jogar no Texas. A seguinte classe de recrutamento foi classificada em oitavo lugar no país depois que Smart recebeu cartas de compromisso de vários recrutas altamente classificados do ensino médio. Smart levou o Texas a um NIT championship em 2019 depois de perder na primeira rodada do torneio da NCAA na temporada anterior para Nevada.através de seis temporadas treinando o Texas, Smart ainda tem que ganhar um jogo de Torneio da NCAA com os Longhorns. Smart é considerado no “Hot seat” no Texas de acordo com o San Antonio Express-News, com especulação pública sobre quanto mais tempo ele pode permanecer; a partir de 2021, ele tem apenas dois anos restantes em seu contrato com uma cláusula de compra relativamente baixa.