Barzini è a capo di una delle cinque famiglie di New York, ed è il secondo mafioso più potente del paese dopo Vito Corleone. I suoi interessi criminali sono in narcotici, gioco d’azzardo, e la prostituzione, e sta cercando di espandere il suo impero a Las Vegas e Nevada.
Barzini appare per la prima volta come ospite al matrimonio di Connie Corleone. Poco dopo, Barzini organizza per il signore della droga Virgil” Il turco ” Sollozzo di incontrare Don Vito con un’offerta di entrare nel traffico di stupefacenti, apertamente sostenuto dalla famiglia Tattaglia. Durante l’incontro, Sonny esprime interesse per l’affare, anche se Vito rifiuta l’offerta. Barzini tenta di assassinare Vito nella speranza che Sonny, come successore di suo padre, accetterà l’accordo. Quando Sonny si rifiuta di entrare nel commercio di eroina finché suo padre è vivo, Barzini cospira segretamente con le altre famiglie per fare la guerra contro i Corleones, costringendoli a fare la pace e ad aprire il loro territorio al traffico di droga. A tal fine, si avvicina al genero di Corleone, Carlo Rizzi, con uno stratagemma per attirare Sonny in un assassinio. Dopo la morte di Sonny, Don Corleone accetta di prestare la sua protezione politica all’enterprise e onorare l’accordo di pace. Inizialmente sembrava che Filippo Tattaglia guidasse l’alleanza anti-corleonese. Tuttavia, al vertice della pace, Vito si rende conto che Barzini era la mente dietro di esso.
Non soddisfatto della sottomissione dei Corleones, Barzini inizia a scheggiare il loro territorio a New York City. Al funerale di Don Corleone, Barzini si avvicina a Corleone caporegime Salvatore Tessio per organizzare un altro vertice di pace in cui il successore di Corleone, Michael, sarebbe in agguato. Barzini non sa, però, di essere finito in una trappola. Prima di morire, l’anziano Corleone aveva esplicitamente avvertito Michele che i suoi nemici avrebbero tentato di ucciderlo proprio in questo modo, in un presunto incontro di pace, con chiunque nella sua stessa Famiglia gli si avvicinasse con la proposta rivelata come un traditore. Michael ha pianificato per qualche tempo di eliminare Barzini e gli altri dons, e ha deliberatamente permesso a Barzini di trasferirsi sugli interessi di Corleone per cullarlo nell’autocompiacimento. Poco dopo, Barzini viene assassinato insieme agli altri cospiratori. Corleone enforcer Al Neri, travestito da agente di polizia, giace in agguato per Barzini fuori dal tribunale della Corte Suprema di New York a Foley Square, con il pretesto di scrivere una multa per l’auto di Barzini. Quando Barzini emerge dall’edificio, Neri uccide Barzini con due colpi alla schiena e il suo corpo cade lungo i gradini di marmo del tribunale.