Starr begann als Backup für Tobin Rote im Jahr 1956 und Split-Zeit mit Babe Parilli bis 1959, Vince Lombardis erstes Jahr als Packers-Trainer. In dieser Saison zog Lombardi Starter Lamar McHan zugunsten von Starr, und er hielt den Start Job fortan. In der folgenden Saison rückten die Packers zum NFL Championship Game 1960 vor, verloren jedoch gegen die Philadelphia Eagles in Lombardis einziger Niederlage nach der Saison als Cheftrainer.1961 war Starrs erste Saison als Vollzeit-Quarterback für die Packers, warf für über 2.400 Yards und 16 Touchdown-Pässe, führte die Packers zu einem 11-3 Rekord und eine Rückkehr in die NFL Championship Game, diesmal gegen die New York Giants. Starr warf für 164 Yards und 3 Touchdowns in einem 37-0 Packers Sieg. Starr und die Packers setzten ihren Erfolg 1962 fort, 13-1 gehend. Obwohl Starr mit dem Laufduo Jim Taylor und Paul Hornung nicht im Mittelpunkt der Offensive der Packers stand, bot er dennoch einen soliden Passangriff und warf 2.438 Yards und 14 Touchdowns und führte die Liga mit einem Abschluss an Prozentsatz von 62,5. Die Packers wiederholten sich als NFL-Meister und schlugen die Giants im NFL Championship Game 1962 erneut mit 16: 7. Obwohl Starr mit seinem Tod in den ersten Jahren seiner Karriere nicht so beeindruckend war, war er dafür verantwortlich, die Offensive der Packers (die damals die Norm war) anzurufen, und erwies sich als effektiver Stratege in der Offensive.Im Jahr 1963 verpassten die Packers die Qualifikation für ihr viertes NFL-Meisterschaftsspiel in Folge, wobei Verletzungen von Starr ihn davon abhielten, ein paar Spiele zu beenden. Trotzdem warf Starr immer noch 1.855 Yards und 15 Touchdowns. 1964, als Jim Taylor und Paul Hornung darum kämpften, ihr starkes Laufspiel fortzusetzen, wurde Starr mehr zum Kopf des offensiven Angriffs der Packers. Vince Lombardi würde diese Verschiebung unterstützen, indem er fähigere Passfänger für die Offensive erwarb, Handel mit Empfänger Carroll Dale, um sich Boyd Dowler und Max McGee anzuschließen, Ersetzen des engen Endes Ron Kramer durch Marv Fleming, und Ausarbeitung von mehr Pass-Catching Running Backs in Elijah Pitts und Donny Anderson. Mit diesen neuen Offensivwaffen würde Starr von 1964 bis 1969 seine besten Saisons bestreiten. Im Jahr 1964, obwohl die Packers nur 8-5-1 gingen, warf Starr für 2.144 Yards, 15 Touchdown-Pässe und nur 4 Interceptions. Er führte die Liga mit einem 97.1 Passer Rating an.Im Jahr 1965 gingen die Packers 10-3-1, angeführt von Starrs 2.055 Yards und 16 Touchdown-Pässe, ein Karriere-High. Die Packers und ihr Gegner in der Western Division, die Baltimore Colts, beendeten die Saison mit identischen Rekorden, So trafen sich die beiden Teams in einem Playoff-Spiel, um den Divisionssieger zu ermitteln. Starr wurde nach dem ersten Spiel aus dem Spiel geworfen, als er eine Rippenverletzung von einem harten Schlag erlitt, aber die Packers schafften es, in der Verlängerung zu gewinnen, 13-10, angeführt von Starrs Backup, Zeke Bratkowski. Starr kam zurück und begann das NFL-Meisterschaftsspiel 1965 gegen die Cleveland Browns. Auf einem schlampigen Lambeau-Feld kehrten die Packers zu ihrem klassischen Backfield-Tandem aus Taylor und Hornung zurück, wobei das Paar über 200 Yards lief. Starr warf nur 147 Yards, aber das beinhaltete einen 47-Yard-Touchdown-Pass zu Carroll Dale.Im Jahr 1966 hatte Starr wohl die beste Saison seiner Karriere, warf für 2.257 Yards, 14 Touchdown-Pässe und nur 3 Interceptions. Er führte die NFL mit einer Abschlussquote von 62,2 und einer Passquote von 105 an, während er die Packers zu einem dominierenden 12-2-Rekord führte. Starr würde von der Associated Press (AP), den Sporting News, der Newspaper Enterprise Association (NEA) und der UPI zum wertvollsten Spieler der NFL ernannt werden Im NFL-Meisterschaftsspiel gegen die Dallas Cowboys hatte Starr seine beste Leistung nach der Saison und warf für 304 Yards und 4 Touchdown-Pässe, was die Packers zu einem 34-27-Sieg führte, und das Recht, die NFL im ersten Super Bowl gegen den AFL-Champion Kansas City Chiefs zu vertreten. Starr hatte ein weiteres solides Spiel gegen die Chiefs, warf für 250 Yards und zwei Touchdowns, beide zu Max McGee, in einem entscheidenden 35-10 Packers gewinnen. Starr wurde für seine Leistung zum ersten Super Bowl MVP ernannt.
1967 war ein schlechtes Jahr für Starr, besonders im Vergleich zu seinen vorherigen drei Spielzeiten. Belästigt durch eine Handverletzung für einen Großteil der Saison, Starr warf für nur 1.823 Yards und 9 Touchdowns, mit einer Karriere-High 17 Interceptions geworfen. Zu einem großen Teil durch ihre Verteidigung unterstützt, beendeten die Packers immer noch 9-4-1, was für die Packers gut genug war, um die Nachsaison zu erreichen. Im Divisional Playoff gegen die Los Angeles Rams war Starr wieder in Form und warf für 222 Yards und einen Touchdown-Pass in einem 28-7 Packers Triumph. Dieser Sieg würde die Bühne für den berüchtigten Ice Bowl gegen die Dallas Cowboys im NFL Championship Game 1967 bereiten. Beratung mit Lombardi an der Seitenlinie, Starr schlug ein grundlegendes Keilspiel vor ― mit einem Twist. Anstatt Chuck Mercein zu übergeben, wie es das Spiel vorschrieb (und ohne Wissen seiner Teamkollegen), schlug Starr vor, es in sich selbst laufen zu lassen. Nachdem Lombardi genug von dem bitterkalten Wetter hatte, sagte er: „Dann tu es und lass uns verdammt nochmal hier raus!“ Starr brach fast in Gelächter aus, als er zurück zum Gedränge rannte, behielt aber seine Fassung. Das Quarterback Sneak Play funktionierte und die Packers schlugen die Cowboys mit 21-17. Selbst unter den kalten Bedingungen konnte Starr mit zwei Touchdown-Pässen an Boyd Dowler noch 191 Yards in die Ice Bowl werfen.
Beim Orange Bowl in Miami besiegten die Packers den AFL-Champion Oakland Raiders 33-14 im Super Bowl II, Lombardis letztem Spiel als Cheftrainer der Packer. Starr gewann seinen zweiten Super Bowl MVP Award in Folge für seine Leistung, bei der er 202 Yards und einen Touchdown-Pass warf, einen 62-Yard-Schlag gegen Boyd Dowler. Die Packers von 1967 sind das einzige Team, das seit der Einführung des Playoff-Systems im Jahr 1933 einen dritten NFL-Titel in Folge gewonnen hat.Starr hatte ursprünglich geplant, nach dem zweiten Super Bowl-Sieg im Januar 1968 in den Ruhestand zu gehen, aber ohne einen klaren Nachfolger und einen neuen Cheftrainer blieb er. Nach Lombardis Abreise war Starr unter dem neuen Packers-Trainer Phil Bengston weiterhin ein produktiver Quarterback, obwohl Verletzungen ihn behinderten. Starr warf 1968 15 Touchdown-Pässe und führte die NFL erneut in Bezug auf die Abschlussquote (63,7) und die Passquote (104,3) an. Starr kämpfte darum, 1969 wieder gesund zu bleiben, führte aber immer noch die Liga mit einer Abschlussquote von 62,2 und einer Passquote von 89,9 an, warf aber nur 9 Touchdowns und 1.161 Yards. Starr konnte den größten Teil der gesamten Saison 1970 gesund bleiben, aber sein Alter zeigte sich und warf nur 1.645 Yards und 8 Touchdowns, die letzten Touchdown-Pässe seiner Karriere. Um seine Karriere zu verlängern, wurde Starr im Juli und August 1971 an seinem lange kranken Wurfarmoperiert. Dies beendete fast Starrs Leben, da die anfängliche Operation verpfuscht wurde und Starr fast verblutete. Die Operationen schädigten schließlich die Nerven in Starrs rechtem Arm, was dazu führte, dass er Schwierigkeiten hatte, sogar einen Fußball zu greifen, und während er für die gesamte Saison 1971 auf dem Packers-Kader blieb, spielte er nur in drei Spielen, normalerweise mit einem Handschuh an seiner Wurfhand, um zu versuchen, den Ball wieder in den Griff zu bekommen. Im Februar 1972 wurde Starr für ein letztes Jahr festgelegt. Er nahm im April am Frühjahrslager des Teams in Arizona teil, aber seine Wurfschulter und sein Arm waren nicht mehr effektiv. Starr gab seinen Rücktritt im Juli 1972 im Alter von 38 Jahren bekannt.Starrs Spielerkarriere endete mit der Saison 1971, nachdem er die zweitbeste Karriere-Passer-Bewertung von 80,5 (zuerst zu der Zeit war Otto Graham mit 86,6).