Assistant coachEdit
Smart började sin coaching karriär 1999 som assistent vid California University of Pennsylvania, där han också fick en magisterexamen. Därefter anställdes han som chef för Basketverksamhet vid University of Dayton. Han var då assistent vid University of Akron i tre år, Clemson för två och Florida för en.
VCUEdit
VCU anlitade Smart för att vara huvudtränare våren 2009 efter att programmets tidigare tränare, Anthony Grant, lämnade för att bli huvudtränare för Alabama Crimson Tide Mäns basketlag. Smarts hyra gjorde honom till den 10: e yngsta huvudtränaren i Division I. under sin första säsong ledde han Rams till en säsong 27-10 och ett CBI-mästerskap efter att VCU svepte Saint Louis i mästerskapet bäst av tre serier.
smarts andra säsong började med framåt Larry Sanders som förklarade för NBA-utkastet 2010 efter sin juniorsäsong. Sanders val av Milwaukee Bucks med det 15: e valet gjorde VCU till den första skolan i Commonwealth of Virginia som fick en spelare vald i den första omgången av NBA-utkastet i rad, eftersom Utah Jazz hade valt vakt Eric Maynor med det 20: e valet i 2009 NBA-utkast. Rams under Smart gick 23-11 under säsongen 2010-2011. Smart ledde Rams till deras andra på varandra följande Colonial Athletic Association Championship Game, där de förlorade mot Old Dominion.
trots att inte säkra det automatiska budet fick VCU ett stort bud till sydvästra regionen i 2011 NCAA-turnering. Rams var en av de sista fyra lag inbjudna, och placerades i de första fyra mot USC för en plats i huvud 64-laget turnering fäste. VCU besegrade USC och upprörde sedan de 6: e seedade Georgetown Hoyas och 3: e seedade Purdue Boilermakers för att gå vidare till Sweet 16 i NCAA-turneringen för första gången i skolhistoria. VCU vann 72-71 mot Florida State University på övertid för att tjäna skolans första plats i Elite Eight och därefter uppröra det toppfröna University of Kansas 71-61 för sitt första Final Four-utseende. Rams förlorade mot Butler 70-62 i semifinalspelet.
den 4 April 2011 gick Smart med på en 8-årig kontraktsförlängning med VCU, vilket ökade sin baslön från $350,000 till $1,2 miljoner per år, före några prestationsbonusar.
den 19 januari 2013 blev Smart den näst yngsta aktiva tränaren som vann 100 matcher, med en 90-63 seger över Duquesne.
TexasEdit
den 2 April 2015 accepterade Smart ett erbjudande om att bli den nya basketbollstränaren för män i Texas. I sin första säsong i Texas, Longhorns vann 20 matcher och fick ett stort bud på NCAA-turneringen, som Houston Chronicle beskrev som att ha ”överträffat alla realistiska förväntningar.”Den offseasonen fick Smart en kontraktstillägg som skulle hålla honom i Texas genom säsongen 2022-23.i maj 2017 fick Smart ett åtagande från Mohamed Bamba, den andra rankade övergripande spelaren i rekryteringsklassen 2017, att spela på Texas. Följande rekryteringsklass rankades åttonde i landet efter att Smart fick engagemangsbrev från flera högt rankade gymnasierekryter. Smart ledde Texas till ett NIT-mästerskap 2019 efter att ha förlorat i den första omgången av NCAA-turneringen föregående säsong till Nevada.genom sex säsonger av coaching Texas har Smart ännu inte vunnit ett NCAA-Turneringsspel med Longhorns. Smart anses på” hot seat ” i Texas enligt San Antonio Express-Nyheter, med offentliga spekulationer om hur mycket längre han kan stanna kvar; från och med 2021 har han bara två år kvar på sitt kontrakt med en relativt låg buyout-klausul.