Assistant coachEdit
Smart begyndte sin coachingkarriere i 1999 som assistent ved California University of Pennsylvania, hvor han også fik en kandidatgrad. Derefter blev han ansat som direktør for Basketballoperationer ved University of Dayton. Han var derefter assistent ved University of Akron i tre år, Clemson for to og Florida for en.
VCUEdit
VCU hyrede Smart til at være hovedtræner i foråret 2009, efter at programmets tidligere træner, Anthony Grant, forlod for at blive hovedtræner for Alabama Crimson Tide mænds basketballhold. Smart ‘ s leje gjorde ham til den 10.yngste hovedtræner i Division I. I sin første sæson førte han Rams til en 27-10 sæson og et CBI-mesterskab, efter at VCU fejede Saint Louis i mesterskabet bedst af tre serier.Smarts anden sæson begyndte med fremad Larry Sanders erklærer for 2010 NBA-udkast efter hans juniorsæson. Sanders ‘ valg med det 15.valg gjorde VCU til den første skole i Virginia, der fik en spiller valgt i første runde af NBA-udkastet i på hinanden følgende år, da Utah havde valgt vagt Eric Maynor med det 20. valg i 2009 NBA-Udkast. Rams under Smart gik 23-11 i sæsonen 2010-2011. Smart førte Rams til deres andet på hinanden følgende Colonial Athletic Association Championship-spil, hvor de tabte mod Old Dominion.
På trods af ikke at sikre det automatiske bud, tjente VCU et stort bud til den sydvestlige region i NCAA-turneringen i 2011. Rams var et af de sidste fire hold, der blev inviteret, og blev placeret i de første fire mod USC for en plads i det vigtigste 64-hold turneringsbeslag. VCU besejrede USC og forstyrrede derefter de 6.seedede Hoyas og 3. seedede Purdue Boilermakers for at gå videre til den søde 16 i NCAA-turneringen for første gang i skolens historie. VCU vandt 72-71 mod Florida State University i overarbejde for at tjene skolens første plads i Elite Eight og derefter forstyrre det top-seedede University of Kansas 71-61 for sin første Final Four-optræden. Rams tabte til Butler 70-62 i semifinalekampen.
den 4. April 2011 accepterede Smart en 8-årig kontraktforlængelse med VCU, hvilket øgede sin basisløn fra $350.000 til $1,2 millioner om året forud for eventuelle præstationsbonuser.den 19.januar 2013 blev Smart den næstyngste aktive træner til at vinde 100 kampe med en sejr på 90-63.